Forschung

Wir zeigten, dass pyridinbasierte Bor/Silicium-Systeme CO₂ über Bor–Ligand-Kooperation aktivieren. Dabei entstehen neuartige borylierte Silylketenacetale, die als vielseitige Zwischenstufen dienen. Diese ermöglichen eine milde, Additiv-freie C=C-Bindungsspaltung zu Fulven-Derivaten – eine bislang unbekannte Form der Metathese. Ziel unserer aktuellen Forschung auf diesem Gebiet ist die Entwicklung einer katalytischen Variante sowie die Ausweitung auf weitere Transformationen, um CO₂-basierte Reagenzien als neue Plattform für Bindungsaktivierungen zu etablieren.

Aufbauend auf unseren früheren Studien an diaminofunktionalisierten Arylsystemen zur Aktivierung von Si–N- und Si–O-Bindungen konnten wir bemerkenswerte neue Erkenntnisse im Bereich der Si–H-Funktionalitäten gewinnen. Kürzlich zeigten wir, dass die dynamische Permutationsisomerie in pentakoordinierten Siliciumintermediaten eine zentrale Voraussetzung für die Aktivierung von Si–H-Bindungen und die Freisetzung von H₂ darstellt und damit eine mechanistische Grundlage für metallfreie dehydrierende Kupplungen schafft. Dieser Befund ermöglicht die gezielte Weiterentwicklung des Konzepts für neue Reaktivitätsmuster, indem erstmals Höherkoordination am Silicium mit Silicium–Ligand-Kooperation kombiniert wird. Dadurch entstehen neue Wege der reversiblen Wasserstoffaktivierung sowie neues katalytisches Potential.

Auf dem Gebiet der supramolekularen anorganischen Chemie haben wir untersucht, wie konkurrierende Akzeptoratome (Stickstoff und Chalkogen) in phosphatartigen Molekülbausteinen Wasserstoffbrückenbindungen sowohl im Festkörper als auch in Lösung ausbilden. Unsere Arbeiten ermöglichten die systematische Erfassung aller relevanten Wasserstoffbrücken-Szenarien und lieferten grundlegende Einblicke in Selbstorganisation sowie dynamische Protonen-Schaltprozesse, die für das Verständnis der Entstehung lebensrelevanter Moleküle von zentraler Bedeutung sind. Auf dieser Basis verfolgen wir die Entwicklung bifunktionaler Katalysatorsysteme, die die gezielte Ausbildung von Netzwerken aus Wasserstoff- und Chalkogenbindungen nutzen. Im Zentrum steht dabei die dynamische Schaltung von Wasserstoffbrücken zur präzisen Steuerung von Reaktivität und Selektivität in katalytischen Transformationen und damit die Etablierung einer neuen, mechanistisch fundierten Plattform für molekulares Design und Katalyse.